1.2 實驗方法
甲基橙溶液去除率檢測:配置50mg/ml的甲基橙溶液,準確量取800ml,加入到自制的不銹鋼反應器矩形槽中(底面長11cm高16cm寬8cm)加入一定量經過活化的TiO2,用稀鹽酸調節溶液pH值,振蕩一段時間達吸附平衡后放入超聲發生器。染料溶液的微量分析采用紫外-可見分光光度法。紫外-可見分光光度法的定量分析基礎是朗伯-比爾(Lamber-Beer)定律。首先對染料溶液進行紫外-可見光譜全程掃描,確定最大吸收峰的波長,在最大波長處以吸光度對濃度作標準工作曲線,由濃度變化計算降解率a=(A0-At)/A0×100%,A0為反應前染料特征吸收峰的吸光度值;At為時間t時測得的染料的吸光度值[5]。
2 實驗結果與討論
2.1 時間因素對甲基橙降解率的影響
取濃度為50mg/L的甲基橙溶液800mL,用鹽酸調節pH為3.0,加入TiO2催化劑500mg,振蕩使之充分混勻后置于25kHz,40W的超聲反應器中進行催化降解,控制反應溫度為20℃左右。每隔20min,取樣分析,考察降解率隨時間變化規律,結果見圖1。
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由圖可以看出:隨著超聲時間的延長,兩種體系中甲基橙的降解率都在持續增大,超聲催化二氧化鈦降解甲基橙的效果明顯優于單獨超聲的處理效果,這是因為聲致發光可以使得二氧化鈦發揮光催化劑的作用,其不斷捕獲超聲空化產生的能量后,氧原子逃離晶格而產生空穴,增加的空穴導致自由基的數目增多;另外,催化劑通過提供額外的核增加了空穴的形成率,空穴和自由基數量都有所增加,空穴閾值也有可能因為在特殊的催化劑縫隙中存在著被誘捕的蒸汽核而被降低,從而加大空化現象的發生,對超聲降解起到促進作用。[6]
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2.2 催化劑加入量對甲基橙降解率的影響
將TiO2加入量分別為0mg/L,250mg/L,500mg/L,750mg/L,1000mg/L,其它反應條件相同,催化超聲降解60min,比較甲基橙的降解率,見圖2所示,催化劑加入量在750mg/L時,甲基橙的降解率明顯增加,大大高于單獨超聲作用情況。我們知道,一般隨著催化劑加入量的增加,常常會發生催化劑團聚聚集現象,不利于其發揮催化性能,但是超聲的引入可以使得光催化劑減少聚集,導致表面積增加,催化活性中心增加,從而引起光催化劑的催化性能的提高。其次,隨著催化劑的含量的增加,會導致大量催化劑多樣的表面增加,從而就會產生更多的核子數,表面空穴的范圍也會增加,這些都有利于空化現象的發生,因此會產生更多的自由基,加快催化降解反應。當催化劑加量大于750mg/L時,甲基橙的降解率增加平緩,這可能由于催化劑用量過大會對超聲產生一定的屏蔽作用,在一定程度上衰減超聲,從而影響了反應速度。由此可以看出催化劑的加入量是影響催化性能的重要因素,此實驗條件下,催化劑TiO2按500mg/L加入。[7]
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