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光Fenton法自由基機理簡述如下[8]:光Fenton法已經被眾多工作者用來降解有機化合物廢水[9-12],并探討其最佳參數,M.Muruganandham和M.Swaminathan證實,幾種高級氧化技術的脫色效率有如下順序:UV/H2O2/Fe2+>UV/TiO2>Fe2+/H2O2>UV/H2O2.
光Fenton法的優點在于降低了Fe2+用量,提高了H2O2利用率.這是由于Fe2+和紫外線對H2O2的催化分解存在協同效應.該法的主要問題是太陽能利用率仍然不高,能耗較大,處理設備費用較高.
1.2微波Fenton法
微波技術雖然已經廣泛應用于有機合成領域,但是關于它作為久有機污染(POPs)氧化降解技術的報道卻很少.Abramovitch描述了在微波加熱并有碳纖維存在條件下芳香多氯聯苯化合物的降解情況.[13]CaioF.Gromboni等[14]證實微波Fenton法可迅速降解有機廢水.
1.3電Fenton法
電Fenton法是利用電化學法產生的H2O2和Fe2+作為Fenton試劑的持續來源,該法可與UV輻射結合,已經證明在去除染料和其他有機化合物方面非常有效.[15]656H2O2通過溶解氧在碳電極的陰極還原產生,其反應式為:O2(g)+2H++2e→H2O2.
由于H2O2的成本遠高于Fe2+,所以通過電化學法將自動產生H2O2的機制引入Fenton體系具有很大的實際應用意義.電Fenton法又可分為EF-Fenton法(陰極電解Fenton法)、EF-Feox法(犧牲陽極法)、FSR法(Fenton污泥循環系統,又稱Fe3+循環法)等.
電Fenton法的主要優點:(1)當需要過氧化氫時可以迅速產生,不受采購、運輸和儲存的限制;(2)稀釋的過氧化氫可提高材料處理的安全性;(3)處理過程可在常壓和室溫下進行;(4)亞鐵離子在陰極可以再產生,可降低污泥量;(5)氧氣和空氣噴射可增加反應溶液的混合.X.Zhang等[16]發現,氮功能碳納米管(NCNT)在電Fenton降解甲基橙的過程中,NCNT電極可以迅速去除甲基橙.
1.4超聲波Fenton法
超聲波技術能將水中有毒、有害物質轉變為CO2、H2O、無機離子或低分子物質等,具有操作簡便、高效、無二次污染等特點,用于處理難生物降解的有機廢水具有較強的優勢.王鵬等[17]用超聲波/Fenton法聯合處理分散玉紅染料廢水,結果表明:超聲波對Fenton試劑處理分散玉紅染料廢水具有強化作用,在超聲條件下,當分散玉紅染料質量濃度為100mg/L、pH值為3、Fe2+質量濃度為10mg/L、H2O2質量濃度為400mg/L時,反應120min,COD去除率達90%.2Fenton反應的影響因素
2.1 pH值
一些工作者從單因素或多因素試驗得出Fenton試劑最佳pH值為3.0~3.5,可以用硫酸來調節.[3,15]pH低于2.5時,易生成[Fe(II)(H2O)]2+,該化合物可與H2O2反應,減少·OH的形成.[2]501pH高于4時,亞鐵離子易變成鐵離子形成絡合物[18]·,OH的氧化電位隨著pH 的增加而降低,當pH超過10時,不僅H2O2分解,而且Fe2+失活,氧化作用消失.
2.2 H2O2和Fe2+
影響Fenton反應的主要因素是H2O2和Fe2+濃度,尤其是兩者的量比.H2O2采取分批投加會進一步提高處理效果.H2O2濃度越大,氧化效率越高;Fe2+濃度直接決定氧化速率.A.R.Khataee等人[4]1225對含酸性蘭9染料的廢水進行H2O2和Fe2+濃度研究時發現,H2O2濃度從4×10-4mol/L增加到2×10-3mol/L時,染液的脫色率增大,10min內可從86%增加到96%,此后再增加H2O2濃度,脫色率幾乎不變.原因是高濃度H2O2可以消除一些羥基自由基,其反應式為:·OH+H2O2→H2O+HO2·,HO·2+·OH→H2O+O2.
同樣,Fe2+濃度過高時,繼續增加Fe2+濃度,脫色率也不會增加,原因是過量的Fe2+消耗了過多·OH,可用反應式表示:Fe2++·OH→Fe3++OH-.
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